1.前言

溫室氣體(Green House Gases, GHGs) 排放到大氣中會導致全球變暖、改變降水模式及造成其他環境變化(Brennan and Grandison, 2012)。全球暖化導致海岸侵蝕，一些地區的生長季節延長，氣溫升高（因此冰川和冰蓋融化，以及海平面上升）、全球天氣的極端變化和氣候模式改變（例如洪水、乾旱、颱風和旋風）以及臭氧消耗(Raveendranathan, 2018)。根據世界衛生組織公佈的統計數據，從2030年到2050年，因為氣候相關營養不良、瘧疾、腹瀉和極端高溫暴露等原因，預計每年將增加約 250,000 人死亡(WHO, 2018)。GHGs濃度的穩定增加是導致全球暖化的最大關鍵因素，其中以人類活動造成的二氧化碳排放至大氣為主要的貢獻來源，亦是當今世界需要解決的環境問題；其他氣體如甲烷 (CH₄)、一氧化二氮 (N₂O)、含氟氯碳化合物(CFCs)在內的消耗臭氧層物質亦是導致氣候變化的主要空氣汙染物(Checa-Garcia et al., 2016; Montzka et al., 2011)。CO₂濃度在大氣中一直保持在172-300 ppm ，然而自1988年初以來，大氣CO₂濃度一直在逐漸增加，高於大氣CO₂之安全限值350 ppm (Kelling Curve, 2015)，在2018年12月大氣CO₂濃度已經達到409.50 ppm (NOAA-ESRL, 2018)。人類活動，包括燃燒化石燃料用於發電和運輸，以及出於農業目的的森林砍伐是導致大量 CO₂ 排放的關鍵因素(Reddy, 2014)。

為減緩氣候變化，2015聯合國氣候變化框架公約第21次締約方會議(Conference of the Parties, COP21)，195個締約國一致同意通過巴黎協議，設定目標讓本世紀末全球氣溫增幅控制在工業化時代前增加攝氏2℃以內，最理想是在1.5℃以內。為達成此目標，2021年的格拉斯哥的COP26會議更進一步提出2050年達到碳排放淨零的協議，至2022年8月止已有136個國家宣示其淨零排放目標。我國國家發展委員會也已於2022年3月30日發布我國2050淨零排放路徑規劃，提出能源轉型、產業轉型、生活轉型及社會轉型等四大策略，及科技研發和氣侯法制二大基礎。淨零目標中的能源轉型為一個重要關鍵，需要各種技術開發及執行，包括高效率的風電及光電發電技術、碳捕捉再利用及封存(CCUS)、氫能發電及運用之技術。臺灣規劃 2050 淨零排放初步藍圖的總電力占比中有 60~70%之再生能源，並搭 9~12%之氫能，加上顧及能源安全下使用搭配碳捕捉之火力發電 20~27%，以達成整體電力供應的去碳化（國家發展委員會，民國111年）。

碳捕集與封存 (CCS)是減少二氧化碳排放的潛在技術(Hester and Harrison, 2010)。 CCS從概念上來說即是運輸和儲存二氧化碳，這是一種簡單方法碳捕集方法。但是這種方法還需要付出很多努力，以期在工業生產中降低該技術的運營成本和能源損失(Bains et al., 2017)。在國際上已有各種 CCS 技術開發並實場測試，包括燃燒後碳捕捉，燃燒前碳捕捉，氧燃料和化學循環程序(Xu and Hedin, 2014)。燃燒後分離過程包括吸收、吸附、膜、低溫和微藻生物固定等技術(Thiruvenkatachari et al., 2009；Olajire, 2018)。在各項燃燒後分離之CCS技術當中，化學吸收與吸附是兩種應用最廣的技術。然而實行CCS技術後所捕捉下來的CO₂最終處置技術仍需進一步研究與探討。目前國際上對於CO₂之最終處置主要有再利用及封存兩種處理方法，然而目前國內對於碳封存的施行仍有許多困難與挑戰，包括電力耗損（約10-40%）、研發成本、缺乏政府與產業決心、封存廠址選擇、地層安全評估與監控、地震影響、人民接受度及法律規範等問題，不適合做為未來我國CO₂最終處置方式（談駿嵩，2021）。因此再利用即成為未來我國最佳的最佳處置法，含化學及能源產品，直接利用，和生質作物及微藻等（圖1）。

本文將在下一章節文獻探討目前國際上使用最廣的碳吸收及再利用技術，提供未來產業界在執行碳捕捉及資源再利用工作時一些可行且高效率的技術，執行節能減碳之工作，並進一步協助我國達到2050淨零碳排的目標。

圖1、CO₂再利用途徑

2.碳捕捉與在利用技術

2.1 CO₂吸收技術

一般化學吸收的過程包括一個吸收塔及氣提塔，其中吸收劑藉由熱過程再生。在吸收過程中，含有CO₂之煙道氣體從吸收器底部導入，與由上而下流動之吸收劑接觸後藉由化學程序吸收。吸收程序完成後，含有CO₂之吸收劑流入器提塔進行熱再生。再生後之吸收劑再導入吸收塔內進行循環利用。氣體塔產生之純CO₂壓縮後進行進一步運輸與儲存。化學吸收流程如圖2所示。一般吸收塔操作壓力約為1.0 bar，吸收塔及氣提塔內之溫度分別控制在40-60℃及120-140℃。理論上將煙道氣體中之CO₂回收並壓縮至150 bar所需的最小能量為0.396 GJ/tonne CO₂，而在實際操作上之所需能量為0.0.72 GJ/tonne CO₂ (Rochelle, 2009)。根據美國能源部CO₂捕集目標，應將二氧化碳捕集效率提升至90%，且所需能量增加量應低於35% (DOE, 2010)。化學吸收為最成熟的CO₂捕集技術之一，其優點在於它可作為現有電廠之新增設備以進行CO₂捕集。然而此項技術仍有以下缺點有待突破:(1) CO₂負載率低；(2)設備腐蝕率高；(3)胺吸收劑容易受到煙道氣中SO₂、NO₂及O₂等氣體降解；(4)高溫吸收劑再生需耗費高能量；(5)設備尺寸較大(Haszeldine, 2009)。

烷醇胺(Alkanolamines, H₂NOH)被廣泛應用在二氧化碳捕集上，包括一級胺（如乙醇胺MEA, mono-ethanolamine）、二級胺（如乙醇胺DEA, di-ethanolamine） 、三級胺（如N-甲基二乙醇胺MEDA, N-methyldiethanolamine），立體障礙醇胺（如氨基甲基丙醇2-amino-2-methyl-1-propanol, AMP）。一級胺、二級胺、三級胺於25℃時與CO₂的反應速率常數分別為7000、1200及3.5 m³/s·kmol (Bishnoi and Rochelle, 2002)。三級胺的CO₂負載率為1.0 mole CO₂/mole胺，高於一級胺與二級胺。一級胺與二級胺與CO₂反應先生成兩性離子再生成胺基甲酸酯。而三級胺與CO₂反應則生成碳酸氫鹽(Xiao et al., 2000; Liao and Li, 2002)。目前使用最廣的CO₂吸收液為MEA，其優點為低成本、高吸收容量及高反應速率(Bui et al., 2014)。

AMP和MEA之混合吸收劑對於CO₂的吸收效率高，且其具低再生成本的優點，因此廣泛的應用於CO₂化學吸收技術上。由於AMP的立體障礙效應(steric hindrance)降低了胺基甲酸酯的穩定性，因此這類混合胺有利於胺基甲酸酯的水解反應生成碳酸氫鹽，於此同時自由胺分子可進一步與CO₂反應，提升CO₂負載至1.0 mol CO₂/mol胺。除了一級胺、二及胺及三級胺，其他常用的混合胺基和強鹼性吸收劑NaOH的物理化學特性如表1所示。

圖2、化學吸收流程圖

表1、各種常用CO₂吸收劑之物理及化學特性

*AEEA: 2-(Aminoethyl) ethanolamine PZ: Piperazine DETA: diethylene-triamine

2.2 碳捕捉系統操作成本

Rochelle (2009)指出胺化學吸收技術唯一能源密集技術，所需操作總經費為52-77 US$/tonne CO₂。一般而言化學吸收所需的能源為3.24-4.2 GJ/tonne CO₂，約有60%的能耗來自於吸收劑再生(International Energy Agency, 2004)。Tobiesen and Svendsen (2006)發現MEA的再生取決於再沸器(reboiler)的溫度。此外，增加氣提塔內的壓力也可降低能源消耗。Zahra et al. (2006)發現 MEA的二氧化碳吸收容量為0.25-0.33 mol CO₂/mol MEA。當氣提塔內的溫度及壓力分別為128℃及240kPa時，越高的烷醇胺濃度可降低90% CO₂捕集效率所需的能量。對於30及40 wt%的MEA水溶液而言，溶液再生所需能量分別為3.3及3.01 GJ/tonne CO₂。

Ferrara et al. (2017)研究一個基於有效能的CO₂化學吸收技術，並以燃煤電廠使用MEA吸收劑進行CO₂捕集為例開發一個流程模式。結果發現不可逆現象造成77%的CO₂損失，而約有9%的損失發生在CO₂管道壓縮機中。藉由系統升級設計及模擬，Ferrara et al. (2017)的研究可將碳捕集成本由35.0降低至31.8 US$/tonne CO₂。Dinca et al. (2018)針對某生質氣化發電廠以MEA為溶劑之CO₂化學捕集技術進行研究，結果發現聯合循環劑會導致二氧化碳捕集效率由50.9%下降至45.8%，但可降低CCS燃料損失(energy penalty)，低能耗，而均化發電成本(levelized cost of energy, LCOE)由37%增加到41%。

2.3 CO₂之礦化及碳酸鈣副產品再利用

沉澱的碳酸鹽礦物及其衍生物在工業用途中的多種應用取決於其純度、多態性、形狀、大小和分佈、顏色、亮度、密度和其他許多物理化學特性。所以，將CO₂轉化為高附加值的固體碳酸鹽透過異地礦物碳化程序(ex situ mineral carbonation)可以部分抵消碳捕獲和儲存過程的總成本，提升礦物碳酸化的可行性。此外，工業廢棄物如燃煤飛灰、鋼鐵和不銹鋼爐渣、水泥和石灰窯粉塵等可作為礦物碳化資源，有利於廢料的回收利用及環境永續發展。在工業應用上，碳酸鈣(CaCO₃)被廣泛應用於水泥、造紙、玻璃和鋼鐵產業中。傳統工業製程中主要是利用鹼石灰(NaOH, Ca(OH)₂)和碳酸化程序進行CaCO₃沉澱。在鹼石灰過程中，氫氧化鈣 (Ca(OH)₂) 與碳酸鈉反應(Na₂CO₃) 產生CaCO₃沉澱。在碳酸化過程中，粉碎CaCO₃燃燒分解生石灰(CaO)和二氧化碳(CO₂)，其中CaO透過添加水轉化為Ca(OH)₂泥漿，此泥漿與加壓CO₂反應生成CaCO₃ (Sioson et al., 2020)。

異地礦物碳酸化生產的最終產品路線依據市場需求及其特性（即純度）可分為兩類，包括廉價且高體積量和高階低體積量之礦物碳酸鹽(Sanna et al., 2014)。在碳酸化過程前或後，必須利用進一步的分離或純化過程使礦物沉澱，並以間接分離過程先將礦物碳酸化陽離子萃取，再透過單獨的沉澱步驟進行礦物沉澱分離(Teir et al., 2005)。研究發現溫度、壓力、pH和成分濃度皆會影響碳酸鹽礦物之物化特性(Sanna et al., 2012)。Ogino et al. (1987)調查了高度過飽和Ca²⁺ 和 CO₃²⁻ 溶液之沉澱，結果發現原始非晶型碳酸鈣(amorphous calcium carbonate, ACC)在14–30°C時會轉化為CaCO₃ 的多晶型物文石(vaterite)及方解石(calcite)，在pH > 10 時、溫度為60–80°C時完全轉化為霰石及方解石，在 25°C 下 200 分鐘後文石會完全轉化為方解石，在60–80°C 約 1,000–1,300 分鐘後霰石轉化為方解石。Chu et al. (2013)使用含水CO₂系統探討CaCl₂ 和空間位阻2-氨基2-(羥甲基)-1,3-丙二醇在含或不含碳酸酐酶時之礦化CaCO₃多晶型物，並研究Ca²⁺ 和 CO₃²⁻在等摩爾系統中超過120分鐘、溫度範圍15~75 °C時之CaCO₃沉澱情形。結果發現在15 °C時，霰石是主要的多晶型物，佔CaCO₃結晶含量的90%。而文石和方解石在75°C時成為主要的結晶型態。方解石的組成比率隨著溫度上升到40°C而上升，而霰石在相同溫度範圍內則逐漸減少。

Ramakrishna et al. (2016) 觀察0.1 M CaCl₂ 和 0.1 M Na₂CO₃溶液在溫度25-50℃、反應時間，pH=10-12的情況下沉澱物之結晶形態。結果發現pH 10時純霰石的結晶狀態最穩定，當 pH 值超過10時方解石則占多晶型物之主導地位。在高 pH 條件下(pH=11)較有利於方解石的形成。霰石的形成pH值範圍約為9–11。在低 pH (pH＜8)條件下則有利於文石之形成(Han et al., 2005)。Mattila et al. (2014)利用鋼轉化爐渣生產沉澱碳酸鈣(precipitated calcium carbonate, PCC)。鋼轉化爐渣生產沉澱碳酸鈣包括兩個階段，即藉由銨鹽水溶液之循環利用進行Ca的萃取和碳酸化(Mattila et al., 2014)。銨鹽溶劑從CaO中提取Ca或Ca(OH)₂，然後與 CO₂氣體反應。Said et al. (2013)使用銨的混合物包括NH₄NO₃、CH₃COONH₄或NH₄Cl進行Ca萃取，萃取物則在碳酸化過程中、30°C下進行1 l/min的CO2曝氣60分鐘後沉澱。初始 pH碳酸化條件為~8.5，然後穩定到〜6(Said et al., 2013)。綜觀上述研究結果，我們可瞭解pH透過改變酸鹽物質離子濃度平衡（例如 HCO₃⁻, CO₃²⁻）或改變Ca⁻與CO₃²⁻之鍵結強度來改變結晶型態。其他操作因素，如溫度、CO₂流量、酸和鹼的存在及碳酸化時間似乎更顯著地影響了多晶型物的結晶型態(Chang et al., 2017)。

Yang et al. (2022)利用含NOₓ之煙道氣探討低溫含水氣之脫硫程序中NOₓ與O₂對CO₂與Ca(OH)₂化學吸附反應之影響。結果發現沒有NOₓ和O₂同時存在的情況下，Ca(OH)₂ 的碳酸化程度較低，且不受CO₂、NOₓ或O₂濃度的影響。在NOₓ和O₂同時存在的情況下，Ca(OH)₂的碳化程度則有顯著的提升，CO₂捕捉量在相對濕度高於40%時增加了2倍以上。此外，相對濕度和NOₓ濃度對CO₂捕捉量有正面的影響，溫度和O₂濃度之影響不顯著，而CO₂濃度有負面影響。NOₓ和O₂同時存在的情況下促進了硝酸、亞硝酸、硝酸鈣和亞硝酸鈣的生成。這些鹽類潮解後會吸收大量水氣，進一步增強Ca(OH)₂與氣體的反應。 Ca(OH)₂在相對濕度≥50%、NOₓ濃度≥ 300 ppm 即CO₂、NOₓ和O₂的混合物存在下可完全轉化為CaCO₃。生成之CaCO₃在Ca(OH)₂耗盡時會進一步與NOₓ和O₂反應生成Ca(NO₃)₂。在60°C、70%相對濕度、12.6% CO₂、2400 ppm NOₓ和5% O₂在1小時反映下可獲得的最高0.49 g CO₂/g吸附劑的CO2捕捉量。Ca(OH)₂、CaCO₃和NO₂反應的主要產物分別是亞硝酸鈣和硝酸鈣。在實務應用上CO₂的捕集最好在煙氣中去除NOₓ和SO₂去除後進行。

Liu et al. (2022)利用飛灰(fly ash, FA)/熟石灰(Ca(OH)₂, HL)吸附劑在低溫和不同相對濕度情況下進行CO₂捕捉測試。操作條件包括溫度60°C、相對溼度70%及12.6% CO₂在N₂中1小時，此操作條件類似於半乾式煙氣脫硫系統。此研究亦探討SO₂對CO₂捕捉的影響。研究結果發現，在FA/HL系統中碳酸鈣的比例高於單獨使用HL之系統。FA吸附劑在飛灰含量 ＜50 wt %時之CO₂捕捉效率（含有30 wt % FA 的吸附劑最大捕獲量為0.26 g CO₂/g 吸附劑）較單獨使用HL高（0.15 g CO₂/g 吸附劑）。FA/HL吸附劑因水合矽酸鈣(Ca₅Si₆O₁₆(OH)·4H₂O)的形成具有較大的比面積，增加其吸附劑的活性。FA/HL (30:70) 吸附劑的碳酸化或硫酸化反應程度隨著相對溼度的增加而顯著增加，幾乎不受溫度和CO₂濃度的影響，在250 ppm 以上的範圍內SO₂濃度對碳酸化或硫酸化反應影響程度不顯著。當SO₂與CO₂存在時，碳酸鹽的比例大大降低，但在250 ppm 以下的範圍內碳酸鹽的比例隨著SO₂濃度的降低而增加。而亞硫酸鹽的比率與單獨使用SO₂時得到的比率大致相同，總Ca的利用率高於單獨使用CO₂或SO₂時的利用率。SO₂應保持在低濃度的情況下以提升CO₂捕捉效率及Ca的總利用率。無論是CO₂和SO₂是否一起存在的情況下，FA/HL (30:70) 吸附劑比HL更具反應性。

三、結論與建議

由上述的討論可知目前CCUS仍有研究的必要：

1. CO₂捕捉過程所產生的濃縮、高濃度之CO₂輸送及封存對於我國仍是一個關鍵的問題，仍需考量民眾對於碳封存的疑慮，以及封存地點的考察與選址。

2. 吸收法仍是未來我國在CO₂捕捉工作上最具實用發展性的技術，但化學吸收法約有60%的能量消耗於吸收溶液的再生，因此未來須進一步探討吸收劑的選擇，吸收塔的設計及吸收效率的提升。

3. MEA為目前常用的吸收劑，但有腐蝕性、氨氮的廢水排放，氨逸散的廢氣排放及異味的問題。未來應使用低腐蝕性、粘度小、低蒸氣壓，與CO₂反應速率快、CO₂ 吸收率高，CO₂ 吸收容量強，溶液再生能耗低的吸收溶劑進行碳捕捉。未來需要進一步建立一個最佳的吸收劑配方與吸收機制，以提升探捕捉效率及資源再利用效率。

4. 提高吸收塔內之氣-液質傳速率及氣提塔中之熱傳率。降低設備體積和建造成本。開發更合適的數學模型已建造實場設備。

5. 吸收劑不應限於烷醇胺的使用，離子液體和其他鹼性吸收劑以及混合物也是潛在適合的吸收劑，必須針對這些吸收劑進行吸收效率測試。

6. 可進一步探討燒製條件與環保水泥品質變化及其間之相關性，建立碳酸鈣副產品燒製處理及資源化之技術與背景資料。

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